Al离子掺杂的辐射探测材料、热释光剂量元件及其制备方法和应用

al离子掺杂的辐射探测材料、热释光剂量元件及其制备方法和应用
技术领域
1.本发明涉及累积辐射剂量探测技术领域，尤其涉及一种al离子掺杂的辐射探测材料、热释光剂量元件及其制备方法和应用。


背景技术：

2.目前绝大多数关于热释光剂量探测的研究都集中在探索如何制备具有更好热释光特性的材料并将其用于辐射累积剂量的测量，随着研究的深入，除材料自身具有良好的热释光响应特性外，还要求材料与剂量元件具备价格便宜、使用简单、灵敏度高、测量精确、适合大范围运用的特点，并且其制备过程也应当环保无污染。
3.在纯nacl材料中掺杂其它元素并进行后处理，能够改变其热释光响应特性，当前的研究成果大多针对的是二价或者一价元素，例如通过二价离子的掺入使得一价钠元素的晶格形成偶极子（即缺陷对）聚合，由此提升nacl材料的热释光剂量响应性能。此外，目前见诸于报道的方法大多是先在nacl水溶液中加入掺杂离子并通过水热结晶法来生成晶体，再将所得晶体经高温（一般在750~800℃）烧结制成剂量元件。水热结晶法会产生大量废液，不利于环保，难以推广应用。


技术实现要素：

4.本发明的目的之一是提供一种以氯化钠为主体、其中掺杂al
3+
且具有良好热释光剂量响应特性的辐射探测材料。
5.为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案：一种al离子掺杂的辐射探测材料，其是由混合粉末依次经压制成型、固相烧结制成，所述混合粉末以氯化钠为主体，其中掺杂含al
3+
的单一化合物，所述混合粉末中al
3+
的含量为0.018~0.02mol/ kg。
6.其中，所述含al
3+
的单一化合物为氧化铝。
7.其中，所述压制成型的过程中采用的压制压力为1.7~2.5mpa，压力保持时间不低于120秒；所述固相烧结的过程中，使混合粉末产生固态化学反应的温度条件为660-700℃，加热过程的升温速度为3~4℃/min，保温时间不低于10h。
8.进一步地，所述混合粉末的粒度为120-160目。
9.另外，本发明还涉及一种热释光剂量元件，其是由上述探测材料制成。
10.进一步地，本发明还涉及一种热释光剂量元件的制备方法，其制备过程主要包括如下步骤：（1）以氯化钠为主体、氧化铝为掺杂物，将两种粉体研磨混合，控制所得混合粉末中al
3+
的含量为0.018~0.02mol/ kg；（2）取适量混合粉末放入成型模具中，以1.7~2.5mpa的压制压力对混合粉末进行压制，压力稳定后保持120秒以上，成型得到坯体；（3）将坯体加热至660-700℃进行固相烧结，保温10h以上，冷却后即得热释光剂量
元件。
11.于本发明一实施例中，步骤（3）中的升温速度为3~4℃/min。
12.优选地，步骤（1）中，所述氯化钠和氧化铝均为分析纯级别，所述混合粉末的粒度为120-160目。
13.于本发明一实施例中，步骤（2）中，所述成型模具的型腔呈圆柱形，型腔直径为5mm，放入成型模具中的混合粉末质量为0.04g。
14.最后，本发明还涉及前述热释光剂量元件在个人剂量计中的应用。
15.与现有的热释光剂量探测材料不同，本发明以氯化钠为主体、含al
3+
的单一化合物（氧化铝）为掺杂物，将两者进行研磨混合，并严格控制混合物中al
3+
的含量为0.018~0.02mol/kg，混合物粉体经压制成型后再在660-700℃条件下进行固相烧结，最终得到al
3+
掺杂的辐射探测材料。制备上述辐射探测材料所用原料全部采用固态组分，整个制备过程中不产生废液和废气，环保性较好，并且工艺流程中涉及的工序较为简短，所用设备类型较少，便于采用流水化作业模式。相较于现有的辐射探测材料而言，本发明的生产成本与环保成本更低，更适合规模化生产应用。此外，经测试，采用上述辐射探测材料制成的热释光剂量元件在标准辐射场中的辐照结果显示出良好的热释光剂量响应性能，具有较好的剂量学特性，并且在2-50gy内线性拟合度较高，线性响应范围较大，能够适用于更多的场合，展现出了较好的应用前景。
附图说明
16.图1为实施例中热释光剂量片的制备流程示意图；图2为制备得到的热释光剂量片的实物图；图3为测试热释光剂量片得到的热释光发光强度曲线图；图4为测试热释光剂量片得到的剂量线性响应曲线图。
具体实施方式
17.为了便于本领域技术人员的理解，下面结合实施例和附图对本发明作进一步的说明，实施例提及的内容并非对本发明的限定。需要提前说明的是，以下实施例是在实验室完成的，本领域技术人员应当明白，实施例中给出的各组分用量仅代表了各组分之间相对较佳的配比关系。
实施例1
18.本实施例的目的是制备al离子掺杂的辐射探测材料。
19.一、实验准备：1、原料：本实施例中制备辐射探测材料所用原料为分析纯的氯化钠和氧化铝，采用分析纯级别的目的主要是减少杂质以保证实验结果的一致性和可重复性。
20.2、设备：按照实验过程的时间先后顺序，本实施例所用到的仪器设备依次有分析天平、行星球磨机、振动筛分机、压力机、成型模具、马弗炉。
21.二、al离子掺杂辐射探测材料的制备：（1）按照混合物中al
3+
含量为0.018~0.02mol/kg（本实施例取0.019mol/kg）的标准
计算出氯化钠和氧化铝应称取的理论质量，用分析天平以克为单位并精确到小数点后四位进行称取，其中，氯化钠的相对分子质量值取58.44，氧化铝的相对分子质量值取101.96。
22.（2）称量完毕后，将氧化铝粉末加入到氯化钠中，然后在行星球磨机中进行混合与研磨均匀，球磨完成后，通过振动筛分机筛取粒度在120-160目的混合粉末。
23.（3）将步骤（2）得到的混合粉末加入到成型模具的型腔中，并使用压力机施加1.7~2.5mpa（本实施例中取2.2 mpa）的压制压力，压力稳定后保持120s以上，使得粉末在钢模中被压制成型，得到坯体。
24.（4）将压制成型的坯体转移至坩埚中，并将坩埚置于马弗炉中，在空气氛围条件下调整至3~4℃/min（本实施例取4℃/min）的加热速度进行升温，烧结温度设定为660-700℃（本实施例取680℃），烧结持续10h以上，之后随炉冷却，得到al离子掺杂的辐射探测材料。
25.从以上制备辐射探测材料的过程可以看出，本实施例中所用原料全部采用固态组分，并且在整个制备过程中不产生任何废液和废气，环保性极好，同时工艺流程较为简短，所用到设备类型较少，便于流水化作业，生产成本与环保成本较低，适合规模化生产应用。
实施例2
26.本实施例的目的是制备热释光剂量片并对其进行性能测试。
27.一、实验准备：原料：分析纯的氯化钠和氧化铝。
28.设备：分析天平，行星球磨机，振动筛分机，压力机，成型模具，马弗炉，热释光探测器，医用加速器。
29.二、热释光剂量片的制备及热释光发光强度检测：（1）按照混合物中al
3+
含量为0.019mol/kg的标准计算出各种原料应称取的理论质量，用分析天平以克为单位并精确到小数点后四位称取，其中，氯化钠的相对分子质量取值58.44，氧化铝的相对分子质量取值101.96。
30.（2）将氧化铝粉末加入到氯化钠中，然后将混合物在行星球磨机中进行混合与研磨均匀，之后筛分出粒度在120-160目的混合粉末。
31.（3）将混合粉末的样品称重0.04g后放入具有5mm圆柱形型腔的成型模具中，并使用压力机施加2.2mpa的压力，压力稳定后保持120s，将混合粉末在钢模中压制成与型腔直径相吻合的片状坯体。
32.（4）将压制成型的片状坯体转移至坩埚中。
33.（5）将坩埚置于马弗炉中，在空气氛围条件下，按4℃/min的升温速度加热至680℃，烧结过程持续时间为10h以上，烧结完成后随炉冷却至室温，得到如图2所示的热释光剂量片。之后测试剂量片的热释光发光特性，图3示出了剂量片的热释光发光强度曲线。
34.三、剂量片的一致性与重复性测试：1、剂量片的一致性测试：（1）将剂量片装入四元件容器作为热释光剂量测量元件待用。
35.（2）将剂量元件批量光退火处理，整体去除可能含有的剂量残余。
36.（3）利用热释发光原理，将剂量元件辐射一定剂量后完全激发出剂量材料内部储存的能量，记录各剂量片的热释光响应计数，结果显示，各剂量片的热释光响应计数偏差在
3%以内，展现出了极高的一致性。剂量元件的一致性是其作为剂量响应的媒介最重要的性质之一，具有良好的一致性能够提高剂量元件的可靠性。
37.2、剂量片的重复性测试：对剂量片进行多次辐照，以测试其重复性，测试显示，在5次辐照退火后，各剂量片依旧保持较高的灵敏度，重复使用时的变异系数小于4%。
38.四、测量剂量片的剂量学特性：（1）将封装好的剂量元件均匀布置在医用加速器的射野内。
39.（2）辐照实验中使用的x射线能量为6mev。当设定源皮距定位100cm时，操作界面设定1mu时加速器实际输出的值为1cgy，辐照1gy则需要在操作界面设置100mu。
40.（3）根据需要辐照的剂量，在加速器中设置不同的辐照值，得到不同的辐照梯度。
41.（4）准备好封装的剂量元件，对剂量片退火处理至本底后标号。
42.（5）依次辐照2gy、5gy、10gy、20gy、35gy、50gy，并静置24h。
43.（6）通过之前确定的热释光激发参数对辐照后的剂量片进行激发测试，并将计数拟合得到热释光线性响应曲线，由图4可看出，其热释光剂量响应良好，在2-50gy内线性拟合度高。
44.通过以上分析可知，剂量片在标准辐射场中辐照显示其热释光剂量响应良好，能够满足个人剂量计的使用需求。尤其值得一提的是，上述剂量片的热释光剂量响应在2-50gy内线性拟合度高，线性响应范围较大，具有较好的性能，能够适用于较多的场合，因此，可以作为一种良好的热释光剂量元件进行产业化生产和应用，将具有不错的市场前景。
45.上述实施例为本发明较佳的实现方案，除此之外，本发明还可以其它方式实现，在不脱离本技术方案构思的前提下任何显而易见的替换均在本发明的保护范围之内。
46.最后，应该强调的是，为了让本领域普通技术人员更方便地理解本发明相对于现有技术的改进之处，本发明的一些描述已经被简化，并且为了清楚起见，本技术文件还省略了一些其它元素，本领域技术人员应该意识到这些省略的元素也可构成本发明的内容。

技术特征：
1.al离子掺杂的辐射探测材料，其特征在于：由混合粉末依次经压制成型、固相烧结制成，所述混合粉末以氯化钠为主体，其中掺杂含al
3+
的单一化合物，所述混合粉末中al
3+
的含量为0.018~0.02mol/ kg。2.如权利要求1所述辐射探测材料，其特征在于：所述含al
3+
的单一化合物为氧化铝。3.如权利要求1或2所述探测材料，其特征在于：所述压制成型的压制压力为1.7~2.5mpa，压力保持时间不低于120秒；所述固相烧结的固态化学反应温度条件为660-700℃，升温速度为3~4℃/min，保温时间不低于10h。4.如权利要求1或2所述探测材料，其特征在于：所述混合粉末的粒度为120-160目。5.一种热释光剂量元件，其特征在于：由权利要求1-4中任意一项所述探测材料制成。6.一种热释光剂量元件的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：（1）以氯化钠为主体、氧化铝为掺杂物，将两种粉体研磨混合，控制所得混合粉末中al
3+
的含量为0.018~0.02mol/ kg；（2）取适量混合粉末放入成型模具中，以1.7~2.5mpa的压制压力对混合粉末进行压制，压力稳定后保持120秒以上，成型得到坯体；（3）将坯体加热至660-700℃进行固相烧结，保温10h以上，冷却后即得热释光剂量元件。7.如权利要求6所述制备方法，其特征在于：步骤（3）中的升温速度为3~4℃/min。8.如权利要求6所述制备方法，其特征在于：步骤（1）中，所述氯化钠和氧化铝均为分析纯级别，所述混合粉末的粒度为120-160目。9.如权利要求6所述制备方法，其特征在于：步骤（2）中，所述成型模具的型腔呈圆柱形，型腔直径为5mm，放入成型模具中的混合粉末质量为0.04g。10.权利要求5所述热释光剂量元件在个人剂量计中的应用。

技术总结
Al离子掺杂的辐射探测材料、热释光剂量元件及其制备方法和应用，涉及累积辐射剂量探测技术领域。本发明以氯化钠为主体、氧化铝为掺杂物，通过严格控制混合粉末的粒度以及其中Al


技术研发人员：赵修良 李哲旭 欧阳泽邦 赵艳辉 赵健为 刘丽艳 周超 杨俊
受保护的技术使用者：南华大学
技术研发日：2023.05.31
技术公布日：2023/8/31