基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统及方法

1.本技术涉及单颗粒衍射成像领域，特别是涉及一种基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统及方法。


背景技术：

2.单颗粒衍射成像技术(singleparticleimaging,spi)是x射线自由电子激光装置(x-rayfree electronlaser,xfel)的主要应用技术之一。该技术利用飞秒级x射线脉冲与非晶态样品相互作用，在样品结构未受到辐射损坏之前，携带结构产生的衍射信息进行成像。单颗粒衍射成像技术具有广泛的应用前景，该技术的成功实施为生物学蛋白质分子、病毒或细胞、无机颗粒、环境微粒的研究奠定了基础，为原位研究原子级分辨的微粒动力学成像提供了借鉴。
3.然而，单颗粒衍射成像技术目前处在发展阶段，需要攻克一些核心问题，包括提高样品传输系统的效率、优化海量数据的高速采集方案和发展后续的重建恢复算法。由于我国硬x射线自由电子激光具备高重频、高亮度、全相干性特性，发展适用于我国硬x射线自由电子激光装置的高重频单颗粒衍射成像技术至关重要。但是，现有技术无法在实验室内建立可见光飞秒激光相干衍射成像系统来模拟高重频x射线自由电子激光装置从而研究单颗粒衍射成像技术。另外，由于单颗粒衍射成像技术还未成熟，依赖于x射线自由电子激光装置的单颗粒衍射成像实验费用过于高昂，目前还尚未研究出在实验成本更低的实验室中展开对单颗粒衍射成像技术的进行模拟的前期研究方法。


技术实现要素：

4.鉴于以上所述现有技术的缺点，本技术的目的在于提供一种基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统及方法，用于解决现有技术无法以较低成本、较高精度模拟高重频x射线自由电子激光装置的单颗粒衍射成像技术的问题。
5.为实现上述目的及其他相关目的，本技术的第一方面提供一种基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统，包括：飞秒激光器、衍射光路单元、样品台单元、探测器；所述飞秒激光器用于产生飞秒激光，所述飞秒激光入射至所述衍射光路单元；所述衍射光路单元用于使所述飞秒激光发生衍射以在所述样品台单元形成高斯光斑；所述样品台单元用于移动样品以使所述高斯光斑内仅有单个所述样品；所述探测器用于采集所述高斯光斑照射在单个所述样品时产生的衍射信号。
6.于本技术的第一方面的一些实施例中，还包括：控制单元；所述控制单元与所述飞秒激光器、所述探测器通信连接，用于接收所述飞秒激光器的电位信号以控制所述探测器，使所述探测器在曝光时间内采集到所述衍射信号。
7.于本技术的第一方面的一些实施例中，所述控制单元包括脉冲延时产生器；所述脉冲延时产生器用于在接收所述飞秒激光器开启时的第一电位信号后，向所述脉冲延时产生器发送令所述探测器开启的第二电位信号，以使所述探测器在一次曝光时间内仅采集一
次所述衍射信号。
8.于本技术的第一方面的一些实施例中，所述控制单元还包括示波器；所述示波器用于记录所述脉冲延时产生器所接收与发送的电位信号的延时，作为调整所述脉冲延时产生器的所述电位信号的延时的依据。
9.于本技术的第一方面的一些实施例中，所述脉冲延时产生器还用于将所述探测器的单次曝光时间调整至10μs内。
10.于本技术的第一方面的一些实施例中，所述衍射光路单元包括：衍射子单元；所述衍射子单元包括第一光阑和第二光阑；所述第一光阑的中心与所述飞秒激光的光束中心重合，所述飞秒激光先后经过所述第一光阑和所述第二光阑后发生衍射以在所述样品台单元形成无圆孔衍射条纹的光斑图样。
11.于本技术的第一方面的一些实施例中，所述衍射子单元还包括三维调节支架；所述三维调节支架用于支撑所述第二光阑，并在上位机的控制下带动所述第二光阑以纳米级步长在x、y、z三轴上移动，直至所述飞秒激光先后经过所述第一光阑和所述第二光阑后发生衍射以在所述样品台单元处形成无圆孔衍射条纹的光斑图样时，停止移动所述三维调节支架。
12.于本技术的第一方面的一些实施例中，所述衍射光路单元还包括：扩束子单元；所述扩束子单元用于扩大所述飞秒激光的光束束腰；所述飞秒激光经扩束后再入射至所述衍射子单元。
13.于本技术的第一方面的一些实施例中，所述扩束子单元包括第一凸透镜和第二凸透镜；所述飞秒激光先后经过所述第一凸透镜和所述第二凸透镜后被扩束为束腰更宽的光束。
14.于本技术的第一方面的一些实施例中，所述高斯光斑的尺寸为单个所述样品尺寸的3到4倍。
15.于本技术的第一方面的一些实施例中，所述样品台单元包括：x向位移台、y向位移台、位移控制子单元、样品窗；所述x向位移台用于支撑所述y向位移台，并带动所述y向位移台作往返扫描；所述y向位移台用于夹持其上方的所述样品窗，并带动所述样品窗移动；所述位移控制子单元与所述x向位移台和所述y向位移台通信连接，用于控制所述x向位移台和所述y向位移台分别在x向移动和y向移动；所述样品窗用于容置多个所述样品
16.为实现上述目的及其他相关目的，本技术的第二方面提供一种基于飞秒激光的单颗粒衍射成像方法，包括以下步骤：飞秒激光器产生飞秒激光，所述飞秒激光入射至衍射光路单元；衍射光路单元使所述飞秒激光发生衍射以在所述样品台单元形成高斯光斑；样品台单元移动样品以使所述高斯光斑内仅有单个所述样品；探测器采集所述高斯光斑照射在单个所述样品时产生的衍射信号。
17.如上所述，本技术的一种基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统及方法，具有以下有益效果：
18.本技术通过设置由飞秒激光器、衍射光路单元、样品台单元、探测器、控制单元组成的一套单颗粒衍射成像系统，能够对高重频x射线自由电子激光装置下的单颗粒衍射成像技术进行高精度、低成本的模拟。具体而言，本技术通过高精度的电动位移台控制消杂光光阑与限光光阑的精确位置，既实现了对光斑大小的调节，又消除了光阑本身产生的衍射
信号对实验的影响；本技术还通过调整超快相机拍摄时间与飞秒激光器产生脉冲信号的同步，实现了每个脉冲产生的单颗粒衍射信号都能被探测器收集到，提高了实验数据的采集效率。基于此，本技术的模拟效果良好，且能够在实验成本更低的实验室内完成搭建，显著地降低了模拟高重频x射线自由电子激光装置研究单颗粒衍射成像技术的成本，能够对单颗粒衍射成像技术的关键问题进行研究，具备良好的科学研究前景。
附图说明
19.图1显示为本发明实施例中的一种基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。
20.图2显示为本发明实施例中的一种包括控制系统的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。
21.图3显示为本发明实施例中的一种包括脉冲延时产生器的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。
22.图4显示为本发明实施例中的一种包括示波器的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。
23.图5显示为本发明实施例中的一种包括光阑的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。
24.图6显示为本发明实施例中的一种包括三维调节支架的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。
25.图7显示为本发明实施例中的一种包括扩束子单元的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。
26.图8显示为本发明实施例中的一种包括透镜组的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。
27.图9显示为本发明实施例中的一种包括镜架的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。
28.图10显示为本发明实施例中的一种样品台单元更具体的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。
29.图11显示为本发明实施例中的一种最优的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。
30.图12显示为本发明实施例中的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像方法的流程示意图。
具体实施方式
31.以下通过特定的具体实例说明本技术的实施方式，本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本技术的其他优点与功效。本技术还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用，本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用，在没有背离本技术的精神下进行各种修饰或改变。需说明的是，在不冲突的情况下，以下实施例及实施例中的特征可以相互组合。
32.需要说明的是，在下述描述中，参考附图，附图描述了本技术的若干实施例。应当
理解，还可使用其他实施例，并且可以在不背离本技术的精神和范围的情况下进行机械组成、结构、电气以及操作上的改变。下面的详细描述不应该被认为是限制性的，并且本技术的实施例的范围仅由公布的专利的权利要求书所限定。这里使用的术语仅是为了描述特定实施例，而并非旨在限制本技术。空间相关的术语，例如“上”、“下”、“左”、“右”、“下面”、“下方”、“下部”、“上方”、“上部”等，可在文中使用以便于说明图中所示的一个元件或特征与另一元件或特征的关系。
33.在本技术中，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”、“固定”、“固持”等术语应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本技术中的具体含义。
34.再者，如同在本文中所使用的，单数形式“一”、“一个”和“该”旨在也包括复数形式，除非上下文中有相反的指示。应当进一步理解，术语“包含”、“包括”表明存在所述的特征、操作、元件、组件、项目、种类、和/或组，但不排除一个或多个其他特征、操作、元件、组件、项目、种类、和/或组的存在、出现或添加。此处使用的术语“或”和“和/或”被解释为包括性的，或意味着任一个或任何组合。因此，“a、b或c”或者“a、b和/或c”意味着“以下任一个：a；b；c；a和b；a和c；b和c；a、b和c”。仅当元件、功能或操作的组合在某些方式下内在地互相排斥时，才会出现该定义的例外。
35.为解决上述背景技术中的问题，本发明提供一种基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统及方法，旨在解决现有技术无法以较低成本、较高精度模拟高重频x射线自由电子激光装置的单颗粒衍射成像技术的问题。与此同时，为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，通过下述实施例并结合附图，对本发明实施例中的技术方案的进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定发明。
36.在对本发明进行进一步详细说明之前，对本发明实施例中涉及的名词和术语进行说明，本发明实施例中涉及的名词和术语适用于如下的解释：
37.《1》单颗粒衍射成像技术(singleparticleimaging，spi)，单颗粒衍射成像技术的主要研究对象包括纳米颗粒、团簇、生物细胞/细菌/病毒、生物学大分子及蛋白质晶体颗粒等，用于实现对微观粒子的更深入研究。
38.《2》飞秒激光(femtosecondlaser)，飞秒激光是指时域脉冲宽度在飞秒(毫微微秒，10的负15次方秒)量级的激光。飞秒激光不是单色光，而是在中心波长左右的一段波长连续变化光的组合，利用这段范围内连续波长光的空间相干来获得时间上极大的压缩，从而实现飞秒量级的脉冲输出。飞秒量级短脉冲的激光器通常是利用锁模技术来实现的，常用的激光晶体为激光谱线很宽的钛宝石晶体等。
39.《3》光阑(diaphragm)，光阑是指在光学系统中对光束起着限制作用的实体。它可以是透镜的边缘、框架或特别设置的带孔屏。其作用可分两方面,限制光束或限制视场(成像范围)大小。
40.《4》高斯光束(gaussianbeam)，高斯光束光波只存在基模且其场分布满足高斯分布的光束，其光束宽度以电场振幅值降至其最大值的1/e来表征。
41.《5》衍射(diffractionoflight)，衍射是指光传播途中遇到障碍物后其不透明的
边缘发生扩散或发散的现象。障碍物也常称为衍射屏。
42.《6》光斑(lightspot)，光斑是指光波能量相对集中的一个很小的空间分布或区域。它在观察屏上呈现出一个亮斑。
43.《7》菲涅耳衍射(fresneldiffraction)，菲涅耳衍射是指光源和观察屏与障碍物(衍射孔或屏)的距离均为有限远时光波产生的一种典型衍射现象。
44.本发明实施例提供基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统和基于飞秒激光的单颗粒衍射成像方法。就基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构而言，本发明实施例将对基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的示例性实施场景进行说明。应理解，这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。此外应理解，在阅读了本发明讲授的内容之后，本领域技术人员可以对本发明作各种改动或修改，这些等价形式同样落于本技术所附权利要求书所限定的范围。
45.如图1所示，展示了本发明实施例中的一种基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。如图所示，在本技术一实施例中，一种基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统，包括：飞秒激光器、衍射光路单元、样品台单元、探测器；所述飞秒激光器用于产生飞秒激光，所述飞秒激光入射至所述衍射光路单元；所述衍射光路单元用于使所述飞秒激光发生衍射以在所述样品台单元形成高斯光斑；所述样品台单元用于移动样品以使所述高斯光斑内仅有单个所述样品；所述探测器用于采集所述高斯光斑照射在单个所述样品时产生的衍射信号。
46.具体而言，在本实施例中，基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的光源为一台飞秒超短脉冲激光器，该激光器可以产生高重频超短脉冲，从而对高重频x射线自由电子激光装置中的x射线自由电子激光脉冲进行模拟。在确定光源后，为了使本实施例中探测器所接收到的衍射信号完全来自样品的衍射，所述飞秒激光器所产生的激光脉冲入射至衍射光路单元，通过衍射光路单元对入射激光脉冲的调节，使得经过衍射光路单元后的激光脉冲形成标准的高斯光斑，从而消除光斑对探测器所采集信号的影响，使得探测器能够更加精准地采集到来自样品的衍射信号。在得到较为标准的高斯光斑后，由于样品台上所承载的样品往往是多个样品的集合，所以为实现样品的单颗粒成像，需要在固定高斯光斑的前提下持续移动样品直至所述高斯光斑内仅存在单个样品(即经过衍射光路单元的高斯光斑仅打在一个样品上)，此时固定样品的位置，进入探测器的采集环节。在前述样品的位置得到固定后，此时经过衍射光路单元的高斯光斑仅打在单个样品上，此时光束的衍射信号即为纯净的单颗粒样品的衍射信号，故设置一探测器用于接收单颗粒样品衍射图样，从而实现基于飞秒激光的单颗粒衍射成像。
47.以光束的行进路线为例，进一步描述本实施例的原理：首先由飞秒激光器产生超短脉冲激光，该激光经衍射光路单元后在样品台的位置上形成标准的高斯光斑，该高斯光斑打在单个样品上并发生衍射，最后来自样品的衍射信号被探测器接收，实现单颗粒成像。
48.举例来说，在一种更加具体的实施例中，飞秒激光器能够产生1～20khz频率的飞秒激光，脉冲能量45uj，能够产生激光波长为515nm，作为x射线自由电子激光装置的模拟光源进行脉冲出光。探测器为超快相机探测器，其采集速度最高可到20khz，且其cmos芯片包含1024*1024个像素点，有效像素尺寸为20um*20um。于实验环境方面，为了保持飞秒激光器输出功率及指向稳定性，以及为了避免灰尘颗粒等杂质污染光学元件产生杂散光以及影响
飞秒激光的光束的传输质量，整个系统需在恒温恒湿的千级净化超净间内搭建，运行环境为室温23℃
±
2℃，湿度45％rh。
49.如图2所示，展示了本发明实施例中的一种包括控制系统的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。在本技术的一种优选的实施例中，所述基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统还包括：控制单元，所述控制单元与所述飞秒激光器和所述探测器通信连接，用于接收所述飞秒激光器的电位信号以控制所述探测器，使所述探测器在曝光时间内采集到所述衍射信号。
50.具体而言，由于以人工或者其他控制方式可能无法精确地把握飞秒激光器和探测器的开启间隙，导致探测器未能在其曝光时间内捕捉到来自样品的衍射信号，使得单颗粒成像效果不佳。因此，本实施例为了使得探测器能够采集到更为精准的单颗粒衍射信号，在该系统中还设置一用于控制飞秒激光器和探测器启停的控制单元。该控制单元分别与所述飞秒激光器及探测器通信连接，当所述飞秒激光器开启时，飞秒激光器会向控制单元发送一电位信号，控制单元在接收到该电位信号后在指定的时间间隔后向探测器发送另一电位信号以令该探测器进入曝光状态，从而使所述探测器能够在曝光时间内采集到所述衍射信号，提高了本技术采集单颗粒衍射信号的精度，避免无效成像的情形。
51.如图3所示，展示了本发明实施例中的一种包括脉冲延时产生器的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。在本技术的一种优选的实施例中，所述控制单元包括脉冲延时产生器，所述脉冲延时产生器用于在接收所述飞秒激光器开启时的第一电位信号后，向所述脉冲延时产生器发送令所述探测器开启的第二电位信号，以使所述探测器在一次曝光时间内仅采集一次所述衍射信号。
52.具体而言，若探测器在一次曝光时间内采集到两次或者两次以上的来自样品的衍射信号，会导致多个衍射信号发生堆叠，从而影响单颗粒衍射成像的成像效果。因此，为了进一步提高单颗粒衍射成像信号的成像效果，本实施例中的该控制单元采用的是脉冲延时产生器，飞秒激光器的电位信号接口通过信号输出线与脉冲延时产生器的信号输入接口相连，脉冲延时产生器的信号输出接口通过传输线与探测器的信号输入接口相连接。当飞秒激光器发出激光脉冲时，飞秒激光器通过电位信号接口向脉冲延时产生器发送一电位信号，该脉冲延时产生器在接收到该电位信号后，且在接收到飞秒激光器所发出的下一个电位信号之前，向探测器发送另一电位信号，使得飞秒激光器产生脉冲的重频和探测器拍摄帧频相一致，令探测器的曝光时间位于飞秒激光器所发出的下一个电位信号之前，从而不仅保证探测器能够在其曝光时间范围内采集到衍射信号，而且还能使探测器在一次曝光时间内仅采集到一次衍射信号。探测器的每一帧照片仅会记录下每一个脉冲产生的衍射信号，从而避免前后衍射信号的重叠，大幅提高成像质量。
53.如图4所示，展示了本发明实施例中的一种包括示波器的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。在本技术的一种优选的实施例中，所述控制单元还包括示波器，所述示波器用于记录所述脉冲延时产生器所接收与发送的电位信号的延时，作为调整所述脉冲延时产生器的所述电位信号的延时的依据。
54.具体而言，对于脉冲延时产生器向探测器发出的电位信号延迟的调控，如果采用多次试验、反复尝试的方式会导致调控效率过低且精度不高。因此，为进一步实现脉冲延时产生器的电位信号的延时的高效、精准调整，在本实施例中，所述控制单元还包括示波器，
该示波器与飞秒激光器的信号输出口以及探测器的信号输入口分别通信连接，用于显示、记录飞秒激光器向脉冲延时产生器的电位信号和脉冲延时产生器向探测器发出的电位信号之间的延迟，以监测飞秒激光器的输出信号与探测器的曝光信号时间差，从而根据示波器的示波结果作为调整脉冲延时产生器所产生电位信号之间延迟的依据，实现以更高效率、更高精度对脉冲延时产生器向探测器发出的电位信号延迟的调控。
55.在本技术的一种优选的实施例中，所述脉冲延时产生器还用于将所述探测器的单次曝光时间调整至10μs内，从而有效提高单次曝光图像的信噪比。
56.具体而言，由于获取的衍射信号来自脉冲光源，探测器所持续的曝光时间越长，会导致长时间累积噪声而降低信噪比，使得成像模糊且探测器损耗。因此，为进一步提高单脉冲衍射图像的信噪比，在本实施例中，可以根据示波器所呈现的电位信号的延时情况，探测器的曝光时间曲线，并据此将探测器的单次曝光时间调整至10μs内，防止探测器的曝光时间过长导致的低质量成像，从而探测器的单次曝光时间调整至10μs内。
57.如图5所示，展示了本发明实施例中的一种包括光阑的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。在本技术的一种优选的实施例中，所述衍射光路单元包括：衍射子单元；所述衍射子单元包括第一光阑和第二光阑；所述第一光阑的中心与所述飞秒激光的光束中心重合，所述飞秒激光先后经过所述第一光阑和所述第二光阑后发生衍射以在所述样品台单元形成无圆孔衍射条纹的光斑图样。
58.具体而言，在得到飞秒激光后，由于不同大小的样品需要不同大小的光斑，且该光斑需要为标准的高斯光斑或近高斯光斑方能得到较好的成像效果。因此，在本实施例中，为方便得到不同光斑大小的高斯光斑或近高斯光斑，衍射子单元包括平行设置的第一光阑和第二光阑，其中第一光阑的中心与飞秒激光的光束中心重合，飞秒激光先后经过第一光阑和第二光阑后发生衍射以在样品台单元处形成无圆孔衍射条纹的光斑图样，即为高斯光斑。
59.在本技术的一种优选的实施例中，在所述第一光阑后方的合适位置设置所述第二光阑，根据菲涅尔原理设计所述第二光阑的具体孔径大小以及其与第一光阑的距离，用于挡住光通过第一光阑所产生的衍射条纹，从而使衍射子单元产生的光斑为标准的高斯光斑，消除衍射光斑对实验信号的影响，确保衍射信号完全来自样品的衍射。
60.举例而言，在一种更具体的实施例中，第一光阑为限光光阑，第一光阑是一个尺寸为100um的不锈钢针孔，该不锈钢针孔表面做氧化镀黑处理，以避免脉冲激光打在针孔外位置产生强烈的反射光。第一光阑下方还连接有三维手动调节支架用于支撑调节该第一光阑，该三维手动调节支架由x、y、z三个方向的位移轴组成，从而能够通过该三维手动调节支架灵活调节第一光阑的位置，通过调节该三维手动调节支架的位移轴，从而便于使得第一光阑的中心位置与光束光斑的正中心重合。在第一光阑的后方约23mm处设置第二光阑，第二光阑为消杂光光阑，第二光阑的材质与第一光阑相同，第二光阑的针孔直径尺寸为150um，且第二光阑的中心位置与经过第一光阑的小孔径光束中心重合，通过激光传输模拟计算得到第二光阑的精确位置，从而有效遮挡第一光阑产生衍射环及杂散光，仅通过零级主光斑。使得激光光束先后经过第一光阑和第二光阑后在样品台单元处形成无圆孔衍射条纹的近高斯光斑图样，该光斑的尺寸理论值为135um。
61.如图6所示，展示了本发明实施例中的一种包括三维调节支架的基于飞秒激光的
单颗粒衍射成像系统的结构示意图。在本技术的一种优选的实施例中，所述衍射子单元还包括三维调节支架；所述三维调节支架用于支撑所述第二光阑，并在上位机的控制下带动所述第二光阑以纳米级步长在x、y、z三轴上移动，直至所述飞秒激光先后经过所述第一光阑和所述第二光阑后发生衍射以在所述样品台单元处形成无圆孔衍射条纹的光斑图样时，停止移动所述三维调节支架。
62.具体而言，若是采用人工或者同等调节方式来移动第二光阑，无法实现第二光阑位置的精细调节，从而难以在样品台出得到较为标准的高斯光斑。因此，为了进一步提高调节第二光阑移动的精细度，从而形成更为标准的高斯光斑，在本实施例中，所述衍射子单元还包括高精度电动三维调节支架，所述高精度电动三维调节支架用于支撑所述第二光阑。高精度电动三维调节支架由电脑控制其在x、y、z三个方向以纳米级别的精细步长移动，通过调整高精度电动三维调节支架的位置，使第二光阑对准经过第一光阑的小孔径光束后，再使用高精度电动三维调节支架移动并带动第二光阑细微移动，在使用光斑探测仪器探测透过第二光阑的光斑图样中没有产生圆孔衍射条纹时，停止对第二光阑位移，并固定此时第一光阑和第二光阑的相对位置，从而使得经过扩束后光束经过上述光阑组后，在所述样品台单元处形成无圆孔衍射条纹的光斑图样，即得到标准的高斯光斑。本实施例通过设置一用于支撑所述第二光阑的高精度电动三维调节支架，提高了调节第二光阑移动的精细度，从而形成更为标准的高斯光斑，为高质量成像奠定基础。
63.如图7所示，展示了本发明实施例中的一种包括扩束子单元的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。在本技术的一种优选的实施例中，所述衍射光路单元还包括：扩束子单元；所述扩束子单元用于扩大所述飞秒激光的光束束腰，所述飞秒激光经扩束后再入射至所述衍射子单元。
64.具体而言，当飞秒激光器产生的光束束腰过细时，则光束打在样品上的光强不均匀，会导致衍射信号重建的困难，且无法满足各种样品大小的需要不同大小高斯光斑的情形。因此，为了进一步方便于本系统中衍射信号的重建，在本实施例中，飞秒激光器所产生的飞秒激光首先平行入射至扩束子单元，通过扩束子单元将飞秒激光器所产生的飞秒激光的光束束腰扩大至若干倍。经扩束子单元扩束后的飞秒激光再进一步入射至衍射子单元，通过衍射子单元在样品台单元处形成更为均匀的高斯光斑，更有利于衍射信号的重建。
65.如图8所示，展示了本发明实施例中的一种包括透镜组的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。在本技术的一种优选的实施例中，所述扩束子单元包括第一凸透镜和第二凸透镜；所述飞秒激光先后经过所述第一凸透镜和所述第二凸透镜后被扩束为束腰更宽的光束。
66.具体而言，由于不同大小的样品需要对应大小的光斑与其发生衍射，若是固定的扩束子单元则无法适应不同大小样品场景下的成像需求。因此，为了使飞秒激光的光束束腰扩大至不同样品大小时所需要的倍数，在本实施例中，扩束子单元可以是平行设置的第一凸透镜和第二凸透镜，飞秒激光器发射出的飞秒激光在先后经过第一凸透镜和第二凸透镜后被扩束为束腰更宽的光束。其中，由于对第一凸透镜和第二凸透镜的焦距、第一凸透镜和第二凸透镜的距离、以及第一凸透镜和第二凸透镜的材质均不作限定，故可以通过更换凸透镜、移动凸透镜位置的方式实现不同扩束倍数的需求，以适用于不同样品大小下的成像场景，使本技术的成像系统更加灵活。例如，可以通过调整所述扩束子单元中第一凸透镜
和第二凸透镜的焦距和距离，对飞秒激光器产生的平行光的光斑束腰尺寸进行放大，使波前平坦的光束范围扩大，并通过调整所述第一光阑的大小，根据不同大小的单颗粒样品来调整入射光斑的大小。
67.如图9所示，展示了本发明实施例中的一种包括镜架的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。在本技术的一种优选的实施例中，所述扩束子单元还包括用于支撑所述第一凸透镜的第一四维调节镜架(四维包括x，y，θx，θy)和用于支撑所述第二凸透镜的第一五维调节镜架(五维包括x，y，y，θx，θy)。通过在所述第一凸透镜和所述第二凸透镜下设置用于支撑凸透镜的第一四维调节镜架和第一五维调节镜架可以更便于调节第一凸透镜和第二凸透镜之间的相对位置，从而调节透镜精确地准心以及产生扩束的平行光，以更精准的实现激光的扩束效果。
68.举例而言，在一种更具体的实施例中，飞秒激光器产生光束束腰为2.5mm的平行激光，第一凸透镜为熔融石英材质，焦距为100mm，夹持在第一四维调节镜架上，透镜中心距桌面高度为20cm，第二凸透镜焦距为300mm，也由熔融石英制成，夹持在第一五维调节镜架上，透镜中心距桌面高度20cm，第一凸透镜201与第二凸透镜203距离400mm。当飞秒激光器产生的光束束腰为2.5mm的平行激光先后经过该第一凸透镜和第二凸透镜后，光束的束腰尺寸被扩大为7.5mm。
69.需说明的是，在本实施例中的光阑孔径数值以及光阑间距均是为配合实施例中所使用的40um直径的硅胶小球颗粒样品而设计，且均是根据菲涅耳标量衍射理论模拟得出的结果。
70.在本技术的一种优选的实施例中，所述高斯光斑的尺寸为单个所述样品尺寸的3到4倍。
71.具体而言，根据平面波衍射成像原理，样品需要完全处于高斯光斑的强度半高宽范围内，以保证平面波前和均匀的光强经过样品，以获得高信噪比的衍射信号。若成像系统中在样品台处形成的高斯光斑尺寸过小，光斑的半高宽范围无法完全覆盖样品颗粒，则获得的衍射信号无法完全恢复出样品的完整形貌，导致成像效果不理想。
72.在本技术的一种优选的实施例中，所述样品台单元与所述第二光阑之间的距离基于菲涅尔衍射原理得到。
73.具体而言，若样品台单元与第二光阑之间的距离过大，会导致照射到样品上的光斑出现衍射条纹，从而导致衍射信号被干扰致使成像质量受到负面影响。因此，在本实施例中，根据菲涅尔衍射原理模拟得到样品台单元与所述第二光阑之间的最佳距离，使得经第二光阑射出的光束在样品台处仍然是没有衍射条纹的近高斯光斑，从而保证了照射到样品上的光斑大小能够根据样品的大小灵活调节，并且消除了光学设施本身对实验的影响如产生的衍射条纹对实验信号的干扰等。
74.如图10所示，展示了本发明实施例中的一种样品台单元更具体的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。举例来说，在一种更加具体的实施例中，所述样品台单元设置于所述第二光阑后方15mm处。在这一实施例中，激光光束经过第二光阑的小孔，光斑会随着第二光阑与样品台之间的距离有扩束现象，根据光斑探测仪器显示，在样品台处的光斑尺寸为200um，且该光斑没有明显衍射条纹，仍为高斯光斑或近高斯光斑。
75.在本技术的一种优选的实施例中，所述样品台单元包括：所述样品台单元包括：x
向位移台、y向位移台、位移控制子单元、样品窗；所述x向位移台用于支撑所述y向位移台，并带动所述y向位移台作往返扫描；所述y向位移台用于夹持其上方的所述样品窗，并带动所述样品窗移动；所述位移控制子单元与所述x向位移台和所述y向位移台通信连接，用于控制所述x向位移台和所述y向位移台分别在x向移动和y向移动；所述样品窗用于容置多个所述样品。
76.具体而言，若是以人工操作或者其他等同方式对样品做位移以实现高斯光斑内仅包含一个样品，其校准效率过于低下且精度过低。因此，为进一步提高样品台位置校准的效率和精确度，样品台单元包括：x向高速位移台、y向线性位移台、运动集成控制系统、样品窗。x向高速位移台为气体冷却定制位移台，其能够带动导轨内的y向线性位移台作高速往返扫描。x向高速扫描台使用高速直线位移台和y向轻质压电位移台机械集成。y向线性位移台和x向高速位移台由运动集成控制系统驱动，在y向线性位移台上的样品窗从最高点向下作匀速慢速扫描的同时，x向高速位移台联动整体y向线性位移台以及位于其上的样品窗作横向的高速往返扫描，通过两个轴向位移台的同时位移，样品架整体在xy平面内作z字型的二维扫描，实现脉冲对样品窗内样品颗粒分布的高效扫描。经过衍射光路单元后形成的光斑打在样品窗内，样品窗内分布着单颗粒小球样品，样品窗材质可根据单颗粒尺寸选取超薄石英玻璃基板或氮化硅薄膜，可以有效避免样品窗基底产生的背景噪声信号。当样品架扫描过程中，当光斑内仅有单个样品时，光束照射在样品上所产生的衍射信号即是有效的单颗粒衍射成像信号。本实施例通过设置x向高速位移台、y向线性位移台、运动集成控制系统、样品窗实现单颗粒成像的高效校准，高效且精准的实现高斯光斑内仅包含一个样本的单颗粒衍射成像。
77.通过高速位移扫描样品台的技术方案结合衍射成像光路对高斯光斑的调节，实现了对样品的单颗粒成像，以及成功地模拟了x射线自由电子激光装置的单颗粒衍射成像的样品传输过程。
78.如图11所示，展示了本发明实施例中的一种最优的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统的结构示意图。图11中基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统包括飞秒激光器1、衍射光路单元2、样品台单元3、探测器4、控制单元5。具体而言，衍射光路单元2包括第一凸透镜201、第一四维调节镜架202、第二凸透镜203、第一五维调节镜架204、第一光阑205、第一光阑调节支撑架206、第二光阑207、第二光阑调节支撑架208；样品台单元3包括x向位移台301、y向位移台302、位移控制子单元303、样品窗304；控制单元5包括脉冲延迟产生器501、示波器502。
79.本实施例中的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像方法主要包括如下各步骤：
80.步骤s121：飞秒激光器产生飞秒激光，所述飞秒激光入射至衍射光路单元。
81.步骤s122：衍射光路单元调节所述飞秒激光以在样品台单元处形成高斯光斑。
82.步骤s123：样品台单元移动样品以使所述高斯光斑内仅有单个所述样品。
83.步骤s124：探测器采集所述高斯光斑照射在单个所述样品时产生的衍射信号。
84.本方法首先由飞秒超短脉冲激光器产生高重频超短脉冲经过衍射成像实验光路后，产生强度和大小均适合对应样品的高斯光斑，照射到随着样品架移动的大量一样的单颗粒样品上，连续的脉冲序列打到不同的单颗粒样品上，由超快相机记录下每个脉冲产生的衍射信号。以上方法完成对x射线自由电子激光脉冲打到单颗粒样品上后产生衍射信号
的成像过程的模拟，从而实现飞秒激光的单颗粒成像。
85.上述实施例中虽然将各个步骤按照上述先后次序的方式进行了描述，但是本领域技术人员可以理解，为了实现本实施例的效果，不同的步骤之间不必按照这样的次序执行，其可以同时(并行)执行或以颠倒的次序执行，这些简单的变化都在本发明的保护范围之内。
86.上述实施例仅例示性说明本技术的原理及其功效，而非用于限制本技术。任何熟悉此技术的人士皆可在不违背本技术的精神及范畴下，对上述实施例进行修饰或改变。因此，举凡所属技术领域中具有通常知识者在未脱离本技术所揭示的精神与技术思想下所完成的一切等效修饰或改变，仍应由本技术的权利要求所涵盖。

技术特征：
1.一种基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统，其特征在于，包括：飞秒激光器、衍射光路单元、样品台单元、探测器；所述飞秒激光器用于产生飞秒激光，所述飞秒激光入射至所述衍射光路单元；所述衍射光路单元用于使所述飞秒激光发生衍射以在所述样品台单元形成高斯光斑；所述样品台单元用于移动样品以使所述高斯光斑内仅有单个所述样品；所述探测器用于采集所述高斯光斑照射在单个所述样品时产生的衍射信号。2.根据权利要求1所述的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统，其特征在于，还包括：控制单元；所述控制单元与所述飞秒激光器、所述探测器通信连接，用于接收所述飞秒激光器的电位信号以控制所述探测器，以使所述探测器在曝光时间内采集到所述衍射信号。3.根据权利要求2所述的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统，其特征在于，所述控制单元包括脉冲延时产生器；所述脉冲延时产生器用于在接收所述飞秒激光器开启时的第一电位信号后，向所述脉冲延时产生器发送令所述探测器开启的第二电位信号，以使所述探测器在一次曝光时间内仅采集一次所述衍射信号。4.根据权利要求3所述的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统，其特征在于，所述控制单元还包括示波器；所述示波器用于记录所述脉冲延时产生器所接收与发送的电位信号的延时，作为调整所述脉冲延时产生器的电位信号延时的依据。5.根据权利要求3所述的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统，其特征在于，所述脉冲延时产生器还用于将所述探测器的单次曝光时间调整至10μs内。6.根据权利要求1所述的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统，其特征在于，所述衍射光路单元包括：衍射子单元；所述衍射子单元包括第一光阑和第二光阑；所述第一光阑的中心与所述飞秒激光的光束中心重合，所述飞秒激光先后经过所述第一光阑和所述第二光阑后发生衍射以在所述样品台单元形成无圆孔衍射条纹的光斑图样。7.根据权利要求6所述的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统，其特征在于，所述衍射子单元还包括三维调节支架；所述三维调节支架用于支撑所述第二光阑，并在上位机的控制下带动所述第二光阑以纳米级步长在x、y、z三轴上移动，直至所述飞秒激光先后经过所述第一光阑和所述第二光阑后发生衍射以在所述样品台单元处形成无圆孔衍射条纹的光斑图样时，停止移动所述三维调节支架。8.根据权利要求6所述的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统，其特征在于，所述衍射光路单元还包括：扩束子单元；所述扩束子单元用于扩大所述飞秒激光的光束束腰；所述飞秒激光经扩束后再入射至所述衍射子单元。9.根据权利要求8所述的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统，其特征在于，所述扩束子单元包括第一凸透镜和第二凸透镜；所述飞秒激光先后经过所述第一凸透镜和所述第二凸透镜后被扩束为束腰更宽的光束。
10.根据权利要求1所述的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统，其特征在于，所述高斯光斑的尺寸为单个所述样品尺寸的3到4倍。11.根据权利要求1所述的基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统，其特征在于，所述样品台单元包括：x向位移台、y向位移台、位移控制子单元、样品窗；所述x向位移台用于支撑所述y向位移台，并带动所述y向位移台作往返扫描；所述y向位移台用于夹持其上方的所述样品窗，并带动所述样品窗移动；所述位移控制子单元与所述x向位移台、所述y向位移台通信连接，用于控制所述x向位移台和所述y向位移台分别在x向移动和y向移动；所述样品窗用于容置多个所述样品。12.一种基于飞秒激光的单颗粒衍射成像方法，其特征在于，包括以下步骤：飞秒激光器产生飞秒激光，所述飞秒激光入射至衍射光路单元；衍射光路单元使所述飞秒激光发生衍射以在所述样品台单元形成高斯光斑；样品台单元移动样品以使所述高斯光斑内仅有单个所述样品；探测器采集所述高斯光斑照射在单个所述样品时产生的衍射信号。

技术总结
本申请提供一种基于飞秒激光的单颗粒衍射成像系统及方法，该系统包括：飞秒激光器、衍射光路单元、样品台单元、探测器；飞秒激光器用于产生飞秒激光，飞秒激光入射至衍射光路单元；衍射光路单元用于使飞秒激光发生衍射以在样品台单元形成高斯光斑；样品台单元用于移动样品以使高斯光斑内仅有单个样品；探测器用于采集高斯光斑照射在单个样品时产生的衍射信号。基于本申请，可以解决现有技术无法以较低成本模拟高重频X射线自由电子激光装置的单颗粒衍射成像技术的问题，本申请具备试验成本低、模拟精度高的有益效果，具备良好的科学应用前景。用前景。用前景。


技术研发人员：谢青 范家东 聂勇敢 温平平 江怀东
受保护的技术使用者：上海科技大学
技术研发日：2023.03.02
技术公布日：2023/8/28